2014年，鹿晗出演首部电影《重返20岁》，获2015年第22届北京大学生电影节最受欢迎男演员奖。该片以3.8亿票房刷新中韩合拍片票房纪录。2014年8月个人微博单条评论创吉尼斯世界纪录，成为中国中文社交媒体上首位吉尼斯世界纪录获得者。同年10月申请与SM公司合同无效。

鹿晗为什么不能坐飞机

2015年3月，出演悬疑电影《我是证人》担任男主角。3月12日，加盟张艺谋执导的好莱坞史诗电影《长城》。4月，成为PUMA首位亚洲区代言人。5月献唱北京申办2022年冬奥会优秀音乐作品《请到长城来滑雪》。同月登上《福布斯》中文版封面。7月13日，成为首位在新浪微博上个人词条浏览量突破300亿的艺人。8月18日微博单条评论数突破1亿，刷新新浪微博单条微博评论纪录。8月28日确认加盟《奔跑吧兄弟第三季》。10月，出演电影《盗墓笔记》男主角吴邪。12月，个人首张实体专辑《Reloaded（重启）》全球发行。

2016年，凭借《Reloaded（重启）》数字专辑累计销量突破375万张，实体专辑发布首周销量63958张的成绩成为IFPI国际唱片业协会权威认证的内地首位获得“白金唱片”的歌手。6月，出演古装玄幻剧《择天记》男主角陈长生。主持浙江卫视《我去上学啦第二季》。7月，成为卡地亚珠宝系列亚洲首位品牌挚友。

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